Na jar roku 1848 sa celou Európou prehnala revolučná smršť, ktorá mala zlikvidovať absolutizmus, poddanstvo, uzákoniť rovnosť pred zákonom a zaistiť slobodu národom. Štúr si veľa od toho pre Slovákov sľuboval – avšak počiatočné úspechy povstania vystriedalo vzápätí sklamanie, smútok a porážka. Hoci Štúrovci vymenili perá za zbrane a ľud vzal do rúk kosy, na víťazstvo to nestačilo.
Vo Viedni 13. marca 1848 padol metternichovský absolutizmus, krátko na to sa v Pešti začalo povstanie. Malé národy sa začali prebúdzať a žiadať jazykové i politické práva. Väčšinu z toho uhorský snem schválil a 11. apríla ich ako tzv. marcové zákony schválil aj panovník Ferdinand V. Poddanstvo bolo zrušené, čím sa stali pred zákonom všetci ľudia rovnými, z absolutistickej monarchie sa stala konštitučná. Marcovými zákonmi sa Uhorsko stalo nezávislým štátom, s rakúskymi a českými krajinami ho spájala iba osoba panovníka. Uhorská vláda s ministrom financií Ľudovítom Kossuthom venovala veľkú pozornosť hospodárskej modernizácii krajiny, avšak odmietala uznať rovnoprávne postavenie ostatných národov v Uhorsku.
Detail z litografie od Vojtěcha Hellicha „Slovanský zjazd v Prahe“: Štúr, Ľubomirski, Zap, Dančič, Karadžič, Presl, Palacký, Dvořáček, Šafárik. Litografia pochádza z roku 1848. Fotografia, čb., 18 x 12 cm (Literárny archív SNK, sign. K 19/75)
Slovanské národy svoje politické požiadavky formulovali 2. až 12. júna 1848 na Slovanskom zjazde v Prahe. Tento mal za cieľ zjednotiť všetkých Slovanov žijúcich v monarchii, no vzhľadom na rôzne názory delegátov bola výsledkom kongresu aspoň všeobecná podpora práva na sebaurčenie národov.
Podľa predlohy z knihy: Obrázkové dejiny národa slovanského (Slovanský sjazd v Prahe dňa 3. júna 1848). Fotografia, čb., 18 x 24 cm. (Literárny archív SNK, sign. K 17/72)
Ľudovít Štúr s českoslovanskými výtečníkmi (tablo). Litografia, čb., 60 x 75 cm.
(Literárny archív SNK, sign. K 19/360)
Dňa 16. septembra 1848 sa vo Viedni sformovala pod vedením Ľ. Štúra, J. M. Hurbana a M. M. Hodžu a za účasti približne 200 Slovákov a Slovanov Slovenská národná rada (SNR). Tento hlavný orgán Slovákov politicky viedli práve Štúr, Hurban a Hodža, vojenskými veliteľmi boli B. Bloudek, F. Zach a B. Janeček. Tajomníkmi sa stali B. Nosák a D. Bórik.
Kraj Slovákov I. Stolica Trenčánská, rukopisná mapa Trenčianskej stolice s popisom, 1 strana, 58 x 45 cm (Literárny archív SNK, sign. M 101 B 5)
Kraj Slovákov II. Stolica Turčánská, rukopisná mapa s popisom a podpisom Ľ. Š., 1 strana, 45 x 29 cm (Literárny archív SNK, sign. M 101 B 5)
Vo Viedni sa konal i nábor dobrovoľníkov do slovenského vojska, ktoré v septembri 1848 uskutočnilo vojenskú výpravu na Slovensko. Z Viedne sa pohlo asi 500 dobrovoľníkov smerom na južnú Moravu a odtiaľ k západoslovenským hraniciam. Pôvodne chceli obsadiť Turiec, odkiaľ by sa povstanie postupne rozšírilo na celé Slovensko. Pôvodný zámer však zmenili – na západnom Slovensku žili poväčšine národne prebudení obyvatelia a boli tam lepšie možnosti na ústup v prípade neúspechu. Výzbroj a výstroj slovenských povstalcov bola totiž veľmi chabá – mali málo zbraní, nie práve najmodernejších typov a kosy, vidly a domáce nástroje. Povstanie Štúr oficiálne vyhlásil 19. septembra 1848 na myjavskom verejnom zhromaždení: v mene SNR vyhlásil samostatnosť Slovenska a vypovedal poslušnosť uhorskej vláde a jej úradom. Zároveň vyzýval do boja za národné a sociálne práva. K dobrovoľníkom sa rýchlo pripájali ďalší. Každý plamenný prejav našich „troch bratov“ a najmä počiatočné drobné úspechy si získavali ďalších a ďalších chlapov. V druhej polovici septembra dosiahol ich počet približne 6 000.
Štúr, Ľudovít. 1850. Pripomienka synom národa nášho, bojovníkom. Báseň zo zbierky Spevy a piesne, autograf, 2 strany, 22 x 13 cm. (Literárny archív SNK, sign. 26 C 1)
Odporúčanie myjavských Izraelitov do ochrany myjavského kapitána z 25. 9. 1848, Brezová – rukopis Ľudovíta Štúra. (Literárny archív SNK, sign. M 23 V 56)
V Štúrovom ponímaní bolo najvýznamnejším víťazstvom obsadenie Brezovej pod Bradlom, kde dobrovoľníci úspešne odrazili útok nepriateľského vojska. Aj po skončení revolúcie ho nazýval „dňom veľkého víťazstva Slovákov“ (list J. M. Hurbanovi z 22. septembra 1849).
List Ľudovíta Štúra Jozefovi Miloslavovi Hurbanovi z 22. 9. 1849. (Literárny archív SNK, M 23 H 17)
Ďalšie vojenské akcie dobrovoľníkov počas septembrovej výpravy väčšie úspechy nepriniesli. Na Morave ich 28. septembra cisárska armáda odzbrojila. Ten deň bol celkovo bohatý na udalosti – zavraždili zástupcu panovníka v Pešti a uhorský snem bol rozpustený. V krajine vyhlásili výnimočný stav. Za zástupcu a hlavného veliteľa cisárskeho vojska bol vymenovaný Chorvát Josip Jelačić. Silneli tu protislovanské nálady a Viedenčania, čím ďalej, tým viac sympatizovali s Maďarmi. Po vypuknutí viedenskej revolúcie začiatkom októbra opustil panovník hlavné mesto a uchýlil sa do Olomouca.
Kraj Slovákov III. Stolica Liptovská, rukopisná mapa s popisom a podpisom Ľ: Š., ktorú vlastní Literárny archív SNK pod sign. M 101 B 5.
V tzv. zimnej výprave (december 1848 – február 1849) bojovali slovenskí dobrovoľníci ako samostatné stotiny v cisárskom vojsku, ktoré bojovalo proti maďarskému revolučnému vojsku. Počas výpravy prešiel Štúr s dobrovoľníkmi územie severného Slovenska od Čadce až po Prešov. Spojeným vojskám sa podarilo dočasne vytlačiť maďarskú armádu za rieku Dunaj.
Štúr so svojimi spolupracovníkmi v tzv. marcovom prosbopise (1849) žiadal cisára zriadiť slovenské kniežatstvo, ktoré by nepodliehalo uhorskej vláde, ale priamo orgánom viedenskej vlády. Na základe národnej rovnoprávnosti mal Slovensko reprezentovať vlastný snem. Prosbopis odovzdala slovenská deputácia, vedená J. Kozáčkom 20. marca 1849 v Olomouci. Koncom marca začali na bojiskách Maďari vytláčať cisársku armádu z Uhorska. V apríli vyhlásil uhorský snem samostatnosť Uhorska a L. Kossuth bol vymenovaný za jeho guvernéra.
Prehlásenie Ľudovíta Štúra a J. M. Hurbana o uložení svojich zbraní z 28. 9. 1849, Brezová – s podpisom a odtlačkom pečate Ľ. Štúra a podpisom J. M. Hurbana. (Literárny archív SNK, sign. M 23 X 38)
Počas tzv. letnej výpravy (jún – august 1849) slovenskí dobrovoľníci spoločne s rakúskou a ruskou armádou definitívne potlačili maďarskú revolúciu. 13. augusta 1849 maďarská armáda bola porazená v bitke pri Világoši. Slovenské dobrovoľnícke vojsko bolo oficiálne rozpustené 21. novembra 1849 v Bratislave.
Štúr, Ľudovít: Svedectvo o účastníkoch revolúcie v roku 1848/49 z 8. 10. 1849. Autograf Ľ. Štúra s rukopisnou poznámkou J. M. Hurbana s podpisom. (Literárny archív SNK, sign. M 23 X 44)
Štúr, Ľudovít. 1853. Rukopis básne Po prácach, útrapoch, bojoch… zo zbierky Spevy a piesne. (Literárny archív SNK, sign. 26 C 1 )